En 1976, decidió crear el Museo de Arte Precolombino, proyecto en que se involucraron sin dudarlo todos los cercanos que sabían algo del tema. "Él tenía un gran carisma para convocar a la gente alrededor de sus ideas y establecer altos niveles de calidad", dice Mario Pérez de Arce, arquitecto y colega que lo vio ejercer como decano de Arquitectura y Bellas Artes, cuando realizó una completa renovación del sistema de enseñanza y trajo a gente como Joseph Albers, cabeza de la Bauhaus norteamericana.

Una vez que se ordenaron y clasificaron todas las piezas precolombinas dispersas por las habitaciones de la casa, comenzó la búsqueda de obras para completar la colección. Con más de 70 años, Sergio Larraín partió a los mercados de arte de Estados Unidos y Europa comprometiendo en su proyecto a importantes especialistas. Luego consiguió que la Municipalidad de Santiago le traspasara el edificio de la Real Aduana que estaba completamente destruido por un incendio, el que restauró asesorado por un arquitecto italiano especialista en museos. Finalmente, en 1981, se inauguró el Museo, con una colección inicial de más de 1500 piezas avaluadas en varios millones de dólares. Hoy gracias a aportes de privados, otras adquisiciones y a la incorporación de la donación póstuma de Larraín, las obras alcanzan a más de 3000.

Su energía ilimitada y su innata curiosidad, llevaron a esta figura clave del patrimonio cultural de nuestro país, a asumir a lo largo de su vida, algunos variados desafíos, bastante alejados de sus quehaceres cotidianos. En 1938, se postuló a Regidor por el Partido Conservador y ganó las elecciones gracias al voto femenino, que sucumbió ante la imagen de galán impresa en los carteles de su campaña. Durante la Segunda Guerra, Mundial figuró como director de la inteligencia británica en Sudamérica, participando en la campaña anti-nazi, por lo que más tarde la Reina Isabel le otorgó el título de Caballero de la Orden Real. Durante el gobierno de Frei Montalva fue Embajador en Perú. Pero más allá de este currículum exhuberante y de su invaluable legado patrimonial, lo que jamás olvidarán quienes le conocieron será su infatigable, respetuoso y desprejuiciado amor por el arte.